Niyazi TAPAN, Uldana ZHUMATAYEVA, Ekin GÖKKAYA

Ptruc/Ceo2 Kompozit Elektro-Katalizörlerinin Karbon Monoksit Ve Etanol Elektro-Oksidasyon Aktivitesinin Belirlenmesi

Bu çalışmada, doğrudan etanol yakıt hücresi için elektro-katalizör geliştirmek amacıyla, hidrotermal sentez yöntemi ile seryum oksit nano-çubukları elde edilmiştir. Hidrotermal metotla hazırlanmış seryum oksit (CeO2(HT)) üzerine tutturulmuş PtRuC katalizörünün karbon monoksit (CO) ve etanol elektro-oksidasyonuna karşı aktivitesi, amonyum seryum nitrat’ın ((NH4)2[Ce(NO3)6]) doğrudan kalsinasyonu ile hazırlanmış seryum oksit (CeO2(K)) üzerine tutturulmuş PtRuC ile kıyaslanmıştır. Hidrotermal sentez yöntemi ile elde edilen seryum oksidin yüzey morfolojisi taramalı elektron mikroskopisi (SEM) ile incelendiğinde düzensiz yaklaşık 1m boyutunda ve 200nm çapında nano-çubuk yapılar görülmektedir. Buna karşın kalsinasyon yöntemi ile elde edilen (CeO2(K)) yaklaşık 400nm boyutunda partiküler yapıya sahiptir. Enerji dağıtım X-ışını spektroskopisi ile elde edilen sonuçlara göre CeO2(HT), CeO2(K)’e göre oldukça yüksek oksijen stokiyometrisine sahiptir. Yapılan elektrokimyasal analiz sonuçlarına göre en yüksek CO elektro-oksidasyon ve etanol elektro-oksidasyon aktivitesi %10PtRuC/(CeO2(HT)) üzerinde elde edilmiştir.

Anahtar Kelimeler:

Seryum dioksit, nano-çubuk, elektro-katalitik, elektro-oksidasyon, etanol, karbon monoksit.

PDF

___

Zhou, K., Wang, X., Sun, X., Peng, Q., Li, Y., “Enhanced Catalytic Activity of Ceria Nanorods from Well-defined Reactive Crystal Planes”, Journal of Catalysis, No 229, 206-212, 2005.
Yaşyerli, S., Aktaş, Ö., “Propanın Oksidatif Dehidrojenasyonu için Doğrudan Sentez ve Emdirme Yöntemleri ile Hazırlanmış MCF Destekli V-Mo-Nb Katalizörleri”, Gazi Üniversitesi Mühendislik Mimarlık Fakültesi Dergisi, Cilt 27, No 1, 49-58, 2012.
Güçbilmez,Y., "Demir İçerikli Destekli ve Desteksiz Katalizör Sentezi ve Karakterizasyonu", Gazi Üniversitesi Mühendislik Mimarlık Fakültesi Dergisi, Cilt 24, No 2, 369- 377, 2009.
Xua, C., Zenga, R., Shen P.K., Wei, Z., “Synergistic Effect of CeO2Modified Pt/C Catalysts on the Alcohols Oxidation”, Electrochimica Acta, Cilt 6, No 51, 1031–1035, 2005.
Campos, C. L., Roldan, C., Aponte, M., Ishikawa, Y., Cabrera, C. R., “Preparation and Methanol Oxidation Catalysis of Pt-CeO2 Electrode”, Journal of Electroanalytical Chemistry, Cilt 2, No 581, 206-215, 2005.
Takashaki, M., Mori, T., Vinu, A., Kobayashi, H., Drennan, J., Ou, D. R., “Preparation and Anode Property of Pt-CeO2 Electrodes Supported on Carbon Black for Direct Ethanol Fuel Cell Applications”, Journal of Materials Research, Cilt 9, No 21, 2314-2322, 2006.
Scibioh, M. A., Kim, S. K., Cho, E. A., Lim, T. H., Hong, S. A., Ha H. Y., “Pt-CeO2/C Anode Catalyst for Direct Methanol Fuel Cell”, Applied Catalysis B:Environmental, Cilt 2, No 84, 773-782, 2008.
Zhao, J., Chen, W., Zheng Y., “Effect of Ceria on Carbon Supported Platinum Catalystsfor Methanol Electro-oxidation”, Materials Chemistry and Physics, Cilt 2, No 113, 591-595, 2009.
Neto, A.O., Farias, L.A., Dias, R.R., Brandalise, M., Linardi, M., Spinacé, E.V., “Enhanced Electro-oxidation of Ethanol Using PtSn/CeO2–C Electro-catalyst Prepared by an Alcohol-Reduction Process”, Electrochemistry Communications, No 10, 1315-1317, 2008.
Mai, H. X., Sun, L. D., Zhang, Y. W., Si, R., Feng, W., Zhang, H. P., Liu, H. C.,Yan, C. H., “Shape-Selective Syntesis and Oxygen Storage Behavior of Ceria Nanopolyhedra, Nanorods, and Nanotubes”, Journal of Physical Chemistry, Cilt 1, No 109, 24380- 24385, 2005.
Yu, X.,Li, F., Ye, X., Xin, X., “Synthesis of Cerium(IV) Oxide Ultrafine Particles by Solid-State Reactions”, Journal of the American Ceramic Society, Cilt 2, No 83, 964-966,2000.
Ho, C.,Yu, J., C., Kwong, T., Mak, A., C., Lai, S., “Morphology-Controllable Synthesis of Mesoporous CeO2 Nano- and Micro-structures”, Chemistry of Materials, No 17, 4514-4522, 2005.
Kundakovic, L., Flytzani, S.M., “Deep Oxidation of Methane over Zirconia Supported Ag Catalysts”, Applied Catalysis A, No 183, 35-51, 1999.
Rebellato, J., Natile, M. M., Glisenti, A., “ Influence of the Synthesis Procedure on the Properties and Reactivity of Nano-structured Ceria Powders”, Applied Catalysis A: General, No 339, 108–120, 2008.
Shehata, N., Meehan, K., Hudait, M., Jain, N., “Control of Oxygen Vacancies and Ce+3 Concentrations in Doped Ceria Nanoparticles via the Selection of Lanthanide Element”, Journal of Nanoparticle Research,No 14, 1173-1183, 2012.
Kullgren, J., Oxygen Vacancy Chemistry in Ceria, Doktora Tezi, Upsala University, Fen ve Teknoloji Fakültesi, 2012.
Gasteiger H. A., Markovic N., Philip N., Jr R., Cairns, E. J., “Carbon Monoxide Electro-oxidation on Well-Characterized Platinum-Ruthenium Alloys”, Physical Chemistry, No 98, 617–625, 1994.
Lin W.F., Iwasita T., Vielstich, J. W., “Catalysis of CO Electro-oxidation at Pt, Ru, and PtRu Alloy. An in Situ FTIR Study”, Physical Chemistry, No 103, 3250–3257, 1999.
Velázquez-Palenzuela A., Cabot P. L., Centellas F., Garrido J. A., Arias C., Rodríguez R. M., Brillas E., “Electro-activity of High Performance Unsupported Pt–Ru Nanoparticles in the Presence of Hydrogen and Carbon Monoxide”, International Journal of Hydrogen Energy, Cilt 35, No 20, 11591-11600, 2010.
Maillard F., Bonnefont A., Chatenet M., Guétaz L., Doisneau-Cottignies B., Roussel H., Stimming U., “Effect of the Structure of Pt–Ru/C Particles on COad Monolayer Vibrational Properties and Electro-oxidation Kinetics”, Electrochimica Acta, Cilt 53, No 2, 811-822, 2007.
Rau M. S., Gennero de Chialvo M. R., Chialvo A. C., “Effect of the Pt/Ru Intermetallic Boundary on the Carbon Monoxide Electro-oxidation: Excess Electro-catalytic Activity”, Journal of Power Sources, Cilt 216, 464-470, 2012.
Christoffersen, E., Liu, P., Ruban, A., Skriver, H. L., Nørskov, J. K., “Anode Materials for Low-Temperature Fuel Cells: A Density Functional Theory Study”, Journal of Catalysis, Cilt 199, No 1, 123-131, 2001.